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Chen, Z. Q.; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 境 誠司; 楢本 洋*
JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.232 - 234, 2006/01
水熱合成した酸化亜鉛に対して、ドナー不純物(B,Al),アクセプター不純物(N,P,Li),自己元素(O),水素(H),ヘリウム(He)を注入した場合の、その後の熱処理に伴う欠陥構造の形成過程と消失過程を陽電子ビームに基づく陽電子消滅法と理論計算によって詳しく調べるとともに、電気特性発現との関係を研究した。その結果、特にAlイオン注入では、直径1nm程度のマイクロボイドが形成するが、1000
C以下の熱処理でそれらは完全に消失し、注入されたAlがほぼ100%電気的に活性な状態になること、及び結晶性が注入以前よりも向上することが明らかになった。Nイオン注入では、高温の熱処理後も欠陥が残留するうえ、熱的に形成されたZn欠損がN不純物によって固定され、このためN不純物はアクセプターとして活性化されない。また、理論的に期待されているNとAlの共注入でも、改善は見られない。Oイオン注入では、欠陥は速やかに回復し、その後注入層が半絶縁化することが明らかになった。Hイオン注入では、バブル形成と昇温脱離に伴い、マイクロボイドが形成することが明らかになった。
-implanted ZnO studied using a slow positron beamChen, Z. Q.; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 鈴木 良一*; 大平 俊行*
Applied Physics Letters, 87(9), p.091910_1 - 091910_3, 2005/08
被引用回数：31 パーセンタイル：71.4(Physics, Applied)N
, Oイオンを酸化亜鉛結晶に注入、あるいは共注入した。これにより空孔集合体が導入されることが陽電子消滅法により示された。800Cでアニールを行うと、Nイオン注入によって発生した空孔集合体はその一部が消失するに留まるのに対し、酸素イオン注入の場合には全量が消失する。これは、窒素と空孔集合体の間には強い相互作用があることを示している。空孔欠陥を検出限界以下とするためには1250Cでの高温アニールが必要である。さらに、窒素はアクセプタとして作用すると思われたが、実際にはn型の伝導型を示すことがホール測定により示された。一方、O/Nイオンの共注入ではほとんどの空孔集合体が800Cで消失する。これは窒素-酸素複合体の形成のために酸素が窒素を捕獲し、空孔集合体の消失が促進されるためであると考えられる。これはO/Nイオン共注入により、非常によく補償された半絶縁層を形成できることを示している。
Chen, Z. Q.; 山本 春也; 河裾 厚男; Xu, Y. H.; 関口 隆史*
Applied Surface Science, 244(1-4), p.377 - 380, 2005/05
被引用回数：16 パーセンタイル：55.78(Chemistry, Physical)酸化アルミ及び酸化亜鉛単結晶基板を用いて、パルスレーザー沈殿法により、ホモ及びヘテロエピタキシャル酸化亜鉛薄膜を作製した。原子間力顕微鏡により観測された表面ラフネスは基板材料に依存していることがわかった。すなわち、ヘテロエピ膜の表面ラフネスの方が、極めて大きいことがわかった。陽電子消滅の結果は、ホモエピ膜の方がより高濃度に結晶欠陥を含むことを示した。ラマン散乱測定は閃亜鉛構造に由来する437cm
のピークを示した。いずれの膜も非常に強い紫外発光を示し、それらが優れた光学特性を持つことが明らかになった。
Chen, Z. Q.; 河裾 厚男; Xu, Y.; 楢本 洋*; Yuan, X. L.*; 関口 隆史*; 鈴木 良一*; 大平 俊行*
Physical Review B, 71(11), p.115213_1 - 115213_8, 2005/03
被引用回数：106 パーセンタイル：93.71(Materials Science, Multidisciplinary)20-80keVに加速させた水素イオンを、総量4.4
10
cm
までZnO結晶に注入した。陽電子消滅測定により、水素原子で満たされた亜鉛空孔が形成されることがわかった。200-500Cのアニール後、この空孔は水素バブルへと発展する。600-700Cのさらなるアニールにより、バブルから水素が脱離し、多量のマイクロボイドが残る。これらのマイクロボイドは、1000Cの高温で消失する。カソードルミネッセンス測定から、水素イオンは、サンプルから脱離する前に、深いレベルの発光中心も不活性化し、紫外光の放出を促すことがわかった。
Chen, Z. Q.; 河裾 厚男; Xu, Y.; 楢本 洋; Yuan, X. L.*; 関口 隆史*; 鈴木 良一*; 大平 俊行*
Journal of Applied Physics, 97(1), p.013528_1 - 013528_6, 2005/01
被引用回数：147 パーセンタイル：96.39(Physics, Applied)リンイオンを、50-380keVのエネルギーで、10
-10cmの線量でZnO結晶に注入した。注入後、空孔クラスターが形成することが、陽電子消滅測定により示された。600Cのアニール後、これらの空孔クラスターはマイクロボイドに発展し、1100Cで消失する。ラマン分光測定により、酸素空孔(V
)の生成が示された。これらは、700Cまでに空孔クラスター集合の形成を伴って、アニールされる。ZnOの発光は、注入により導入した非発光中心により抑えられる。光放出の回復は、600Cより上で起こる。陽電子により検出した空孔型欠陥は、非発光中心の一部であると思われる。またホール測定は、リン注入したZnO層において、n型伝導性を示す。これはリンが両性不純物であることを示唆している。
Chen, Z. Q.; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 山本 春也; Yuan, X. L.*; 関口 隆史*; 鈴木 良一*; 大平 俊行*
JAERI-Review 2004-025, TIARA Annual Report 2003, p.193 - 195, 2004/11
20-80keVの水素イオンを、4.410cmの線量までZnOの単結晶中に注入した。低速陽電子ビームを用いた消滅測定により、注入後、水素不純物で満たされた空孔が導入されることを明らかにした。アニール後、空孔を満たしたこれらの水素は大きい水素バブルに発展する。500-700Cのアニール温度で、これらの水素不純物はバブルから放出され、空のマイクロボイドが残る。これらのマイクロボイドは、1100Cで最終的に消失する。ZnOにおける水素注入の光ルミネッセンスへの効果も議論する予定である。
ion-implantation-induced defects in ZnO studied with a slow positron beamChen, Z. Q.; 関口 隆史*; Yuan, X. L.*; 前川 雅樹; 河裾 厚男
Journal of Physics; Condensed Matter, 16(2), p.S293 - S299, 2004/01
被引用回数：25 パーセンタイル：71.56(Physics, Condensed Matter)高純度酸化亜鉛に対して、50keVから380keVの窒素イオンを10
/cm
から10
/cm注入した。陽電子消滅測定から、注入層の損傷が検出された。原子空孔型欠陥の濃度は、注入量とともに増加することが見いだされた。損傷の焼鈍過程は二つの段階からなることがわかった。前者は、原子空孔集合体の形成とその消失、後者は、原子空孔と窒素イオンの複合体形成と消失である。全ての検出可能な損傷は1200Cまでの焼鈍によって消失することがわかった。発光測定から、注入によって生じた損傷が非発光中心として作用し、紫外発光強度を抑制することが明らかになった。陽電子測定で見られた損傷の消失と紫外発光の回復はよく一致していることが明らかになった。窒素イオンはp型不純物の候補と考えられているが、ホール効果測定の結果、焼鈍後の試料の伝導型はn型であった。
-implanted ZnO probed by a slow positron beamChen, Z. Q.; 前川 雅樹; 山本 春也; 河裾 厚男; Yuan, X. L.*; 関口 隆史*; 鈴木 良一*; 大平 俊行*
Physical Review B, 69(3), p.035210_1 - 035210_10, 2004/01
被引用回数：91 パーセンタイル：93.47(Materials Science, Multidisciplinary)低速陽電子ビームによりアルミニウムイオン注入後の酸化亜鉛欠陥の生成とそのアニール過程を調べた。アルミニウムイオン注入後には、原子空孔型欠陥が生成していることが見いだされた。注入量を10Al/cm
まで増加させることで注入層が非晶質化することが見いだされた。600Cまでの熱処理によってポジトロニウムの形成が見られ、これよりボイドが生成していることが確認された。600C以上のアニールによって再結晶化に伴いボイドが消失することがわかった。また、注入されたアルミニウムイオンがほぼ完全に電気的に活性になりn型伝導に寄与し、結晶性が注入前に比べて改善されることが見いだされた。
Chen, Z. Q.; 前川 雅樹; 関口 隆史*; 鈴木 良一*; 河裾 厚男
Materials Science Forum, 445-446, p.57 - 59, 2004/00
アルミニウムイオン注入によって酸化亜鉛中に生成する損傷の熱的振る舞いをエネルギー可変低速陽電子ビームを用いて調べた。イオン注入量が10Al/cm以上に増加すると、注入層が非晶質化することが見いだされた。また、その後の600Cまでの熱処理によってポジトロニウム(陽電子と電子の安定結合状態)が生成することから、注入層にはサイズの大きなボイドが形成することが判明した。そのボイドは、600C以上の熱処理で注入層の再結晶化に伴って消失することが見いだされた。その後、注入されたアルミニウムイオンはほぼ完全に電気的に活性化されn型伝導に寄与することがわかった。電子移動度も注入以前に比べて向上することが知られた。さらに、カソードルミネッセンス測定からは、紫外発狂強度が著しく増加することがわかった。以上の知見から、酸化亜鉛の電気的・光学的特性は、アルミニウムイオン注入とその後の熱処理によって改善されることが言える。
/ZnO films by pulsed laser deposition山本 春也; Choi, Y.; 梅林 励; 吉川 正人
Transactions of the Materials Research Society of Japan, 29(6), p.2701 - 2704, 2004/00
二酸化チタン(TiO)は優れた光触媒材料であるが、薄膜状で利用する場合には、表面の微結晶化による表面積の増大及び結晶性の向上が必要とされている。本研究では、表面積の増大及び結晶性の向上を目的に酸化亜鉛(ZnO)をバッファー層に利用した高配向性二酸化チタン膜の形成条件について調べた。酸化亜鉛及び二酸化チタン膜は、低圧酸素雰囲気下でレーザー蒸着法により石英,シリコン,
-AlO
などの基板上に作製し、走査型電子顕微鏡観察,X線回折,ラザフォード後方散乱により構造評価を行った。蒸着中の基板温度が約500Cで、基板上に大きさが数
数十ナノメータの(0001)面に結晶配向した酸化亜鉛の微結晶から成る膜が得られ、さらにこの膜上に(001)面及び(100)面に結晶配向したアナターゼ及びルチル型二酸化チタンの微結晶から成る膜を形成することができた。また、有機色素の分解により光触媒性を評価した結果では、基板に直接二酸化チタンを成膜した試料よりも高い光触媒性が得られ、微結晶化による表面積の増大及び高配向性結晶の形成により光触媒性を向上させることができた。
Chen, Z. Q.; 山本 春也; 前川 雅樹; 河裾 厚男; Yuan, X. L.*; 関口 隆史*
Journal of Applied Physics, 94(8), p.4807 - 4812, 2003/10
被引用回数：168 パーセンタイル：96.67(Physics, Applied)水熱法によって育成された酸化亜鉛の格子欠陥の熱的性質を陽電子消滅,X線回折,ラザフォード後方散乱,カソードルミネッセンス及びホール測定を用いて研究した。陽電子寿命測定により育成直後には亜鉛原子空孔が存在していることが明らかになった。陽電子寿命のアニール挙動から亜鉛亜鉛原子空孔は、600Cの熱処理によって消失することがわかった。X線回折ピーク幅及びラザフォード後方散乱収率も同様に低下することが知られた。1000C以上の熱処理によって陽電子寿命が増加することがわかり、これより亜鉛原子空孔が形成することが示された。しかしながら、X線回折ピーク幅は1000Cの熱処理後もさらに狭くなり、結晶性の向上を示した。自由電子密度は、1200C迄の熱処理で連続的に増加した。この結果は、アクセプターとして作用する亜鉛原子空孔よりも余計にドナーが生成することを示している。カソードルミネッセンス測定の結果、紫外発光強度が熱処理温度とともに増加することがわかった。以上のように、酸化亜鉛の結晶性は600Cから1200Cの育成後熱処理により向上することを判明した。陽電子消滅の結果は、亜鉛原子空孔の消失が、初期の結晶性向上に寄与していることを示している。
H.A.Youssef*; M.M.A.Aziz*; 吉井 文男; 幕内 恵三; A.A.E.Miligy*
Angewandte Makromolekulare Chemie, 218, p.11 - 21, 1994/00
被引用回数：7 パーセンタイル：36.28(Polymer Science)スチレン-ブタジエンゴム(SBR)のスチレン含有量が23.5%と46%について、カーボンブラック(50phr)と酸化亜鉛(3phr)を混練した中にテトラメチロールメタンテトラアクリレート(四官能性モノマー,A-TMMT)を0.025mol/100gゴム添加し、種々の線量照射した。その時の加硫物の物性へのスチレン含有量と酸化亜鉛の影響を調べた。硫黄加硫の補強剤として添加する酸化亜鉛は、放射線加硫に対しても引張り強度や引裂き強度の改善に効果的であった。特にスチレンが23.5%のSBRにより効果的であった。引張り強度最高値は18MPaに達し、この値は酸化亜鉛無添加の20%増である。酸化亜鉛による強度の増加は、多官能性モノマーによる放射線加硫を行った場合のみ顕著であった。酸化亜鉛添加試料は、ゲル分率が高いことから橋かけ密度の増加に寄与している。
清水 雄一; 佐々木 隆; 関口 秋雄*; 荒木 邦夫
Journal of Polymer Science; Polymer Letters Edition, 13(11), p.677 - 687, 1975/11
放射線グラフと重合はプラスチックを改質するための有用な手段であり、従来は専らラジカル重合性モノマーが使用されていた。本報告はポリエチレンを改質する一つの試みとして、イオン重合性のモノマーを使用し、放射線によるイオングラフト重合の可能性を検討したものである。すなわち、ビニルエーテルを使用した場合には照射により重量増加が認められたが、抽出により、重量増加分が総てイオン重合によって生成したホモポリマーであることが判明し、単純な照射ではイオングラフト重合(化学結合)は生成しない。一方、単独ではグラフト重合しないイソブチレンでは、400Cで予備乾燥した酸化亜鉛とともに同時照射すると、Superdryの状態でポリエチレンに対してグラフト重合することを見出した。これが化学的に結合していることを、抽出後の重量、示差熱分析、X線回折等で確認した。
